CO2是廉价丰富的C1资源,CO2利用技术因其绿色经济且有利于生态环境的可持续发展成为近年来的研究热点。然而,CO2的化学惰性和极高的C-O键能(806 kJ/mol)使其具有很高的能量密集性,导致活化困难,因此,如何在温和条件下实现CO2的有效活化成为学术界的研究难点。
图 1. CO2在CeO2(110)上的吸附和活化
(图片来源: J. Am.Chem. Soc., 2019, 141: 11353−11357)
在最新研究中发现,均相受阻Lewis酸碱对(FLPs)利用空间位阻将Lewis酸碱位相结合,为CO2活化和转化提供了新思路。西安交大瞿永泉课题组,通过对CeO2的表面处理,除去表面相邻的Ce原子和晶格O原子在适当的距离上形成独立的Lewis酸位和碱位,构成界面FLPs,并用于催化CO2与烯烃转化制环状碳酸酯的反应,该研究成果发表在J. Am. Chem. Soc.( 2019,141: 11353−11357)。这种富含缺陷的CeO2界面FLPs在通过催化烯烃和二氧化碳选择性串联转化为环状碳酸酯的反应中,表现出高催化CO2转化效率,转化率达97%。这种通过调控表面缺陷活化CO2的新思路有望为开发CO2的温和转化过程提供借鉴。
图2. (a) PN-CeO2的TEM图像
(b) 环碳酸酯的苯乙烯转化率和选择性随时间的变化
(c) 20小时的可回收性
(图片来源:J. Am.Chem. Soc., 2019, 141: 11353−11357)
原文链接:
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b03217
原文作者:
Sai Zhang, Zhaoming Xia, Yong Zou, Fangxian Cao, Yuxuan Liu, Yuanyuan Ma and Yongquan Qu*
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