低碳烷烃的C-H键可控活化和氧化官能团化是催化乃至整个化学领域最具挑战的研究课题之一,是实现碳基能源高效利用的关键技术。正丁烷氧化制马来酸酐是低碳烷烃选择性氧化反应中唯一实现工业化应用的范例,钒磷氧催化剂(VPO)是该反应唯一的、最有效的工业催化剂,但该催化剂仍存在活性低、目标产物选择性差的问题,催化反应过程转化率和选择性难以兼具,限制了单位反应器的处理能力,增加了分离过程的物耗和能耗,亟待开发具有新结构、高催化性能的VPO催化剂。
离子液体研究团队近期在J. Phys. Chem. B(2020, 124, 18: 3743-3753)上发表了题为" Synthesis of Porous and Highly Crystallinity Vanadium Phosphorus Oxide Catalysts by Multifunctional Biomass-Based Deep Eutectic Solvents " 的文章,研究人员设计合成了一种多功能、绿色环保的生物基低共熔溶剂(DES)用于强化VPO催化剂(图1)。研究表明,该DES能够作为晶面诱导剂,在前躯体合成阶段特异性吸附于前驱体表面,诱导活性晶面的生长,显著提高前驱体及催化剂的结晶性。同时在前驱体活化阶段,DES能够从催化剂主体中脱除,进而得到多孔的VPO,有利于暴露更多的反应活性位点。此外,该DES能够显著调节催化剂表面元素的价态及氧化还原特性,使其更加适应于选择性氧化反应。催化性能评价表明,经DES改性的催化剂,克服了烷烃氧化过程中的"trade-off"效应,转化率和选择性得到了同步提升。本工作为复合金属氧化物催化剂的改性提供了一条新的思路。
图1. 多功能DES改性VPO催化剂机理
(图片来源: J. Phys. Chem. B, 2020, 124, 18: 3743-3753)
原文链接:
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.jpcb.0c01564
原文作者:
Bin He, Yingwei Li, Ting Zhang, Yanan Shi, Kang Li, Fei Dai, Ruirui Zhang, Ruixia Liu*, Suojiang Zhang*
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